

近期,国家纳米科学中心赵慎龙课题组在纳米催化位点可控构筑及其应用于耦合阳极醛氧化电解水制氢研究方面取得重要进展,相关成果以“Industrial-scale Aldehydes Electrification Via Localized Hydrogen-affinity Engineering”为题发表在《德国应用化学》(Angew. Chem. Int. Ed., 2026, e15456, http://doi.org/10.1002/anie.202515456)。
在“双碳”战略背景下,零碳园区作为能源结构调整与产业低碳转型的重要载体,对高效清洁能源转化技术提出了迫切需求。电解水制氢兼具“绿氢制造”和“绿电消纳”双重优势,是实现电-氢-化工耦合的重要技术路径,其性能高度依赖于电催化材料的结构设计与界面调控能力。近年来,赵慎龙课题组在高效电解水/海水制氢电极材料可控构筑及系统开发方面取得了一系列研究进展(Nat. Chem. Eng. 2025, 2, 474;Nat. Synth. 2026, 10.1038/s44160-026-00999-5;Angew. Chem. Int. Ed. 2026, e15456;J. Am. Chem. Soc. 2025, 147, 5, 3994;Matter 2025, 8, 102091;Nat. Commun. 2023, 14, 2574;Nat. Energy. 2020, 5, 881;Nat. Energy. 2016, 1, 16184等)。
最近,赵慎龙课题组提出耦合阳极甲醛氧化的电解水制氢新策略,实现绿氢与高附加值化学品联产。相较传统水氧化阳极反应,该策略能够显著降低制氢能耗并提升阳极产物价值。针对传统Cu基催化剂醛氧化脱氢动力学缓慢的关键问题,提出基于理论计算指导的局部亲氢性调控工程,构筑了Rh1Cu单原子合金催化剂。该催化剂在甲醛电氧化生成甲酸与氢气反应中表现出高的法拉第效率(>99.3%),且具有超低过电位和超高电流密度(283 mV@500 mA cm−2),性能显著优于当前所报道的催化材料。构建的耦合电解系统在1000 mA cm−2电流密度下能够稳定运行超过1200 h,实现双极产氢与高附加值化学品二甲酸钾的联产,制氢能耗低至0.63 kWh Nm−3,展现出良好的工业应用潜力。
顺利获得原位表征、对比实验与理论计算,研究团队揭示了Rh–Cu主客双位点协同催化机制:Cu位点促进醛类中间体吸附,Rh位点促进电催化C-H键断裂及H-H耦合,从而加速多电子转移与质子耦合动力学,实现阳极氧化与阴极析氢反应的高效匹配。此外,该纳米催化位点构筑策略对多种双位点体系及醛类分子电氧化反应表现出良好的普适性。
本研究从耦合电解产氢体系设计、纳米催化剂原子级构筑及机理解析等方面系统展示了耦合阳极氧化电解水制氢的可行技术路线。提出的局部亲氢性调控工程与主客位点协同催化策略为高性能纳米催化剂的精准设计给予了新思路。未来,研究团队将继续推进纳米催化材料的可控规模化制备与系统集成优化,有助于耦合制氢技术向实际工业应用迈进。
国家纳米科学中心赵慎龙研究员为论文独立通讯作者,国家纳米科学中心副研究员石磊、中国工程物理研究院助理研究员苏怡心和北京化工大学博士研究生程如意为论文共同第一作者。该研究工作得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金和北京市自然科学基金等项目的资助。

原文链接:http://doi.org/10.1002/anie.202515456